
中国科学院山西煤炭化学研究所在长链α-烯烃氢甲?;迫≌谷┓矫嫒〉弥匾?/h5>
时间:2024-05-21 来源:中国科学院山西煤炭化学研究所
中国科学院山西煤炭化学研究所(以下简称山西煤化所)经数十年的研究积累,开发了国际领先的煤制油技术,实现了大规模工业应用,形成了670万吨/年的产能,为国家能源安全和可持续发展做出了重要贡献。在煤制油技术的初级产物中,α-烯烃占比超过50%,其中中长链α-烯烃(C6+)年产能就达数十万吨,这是石油化工难以直接获取的优质化工原料。但由于碳数相近的混合烃性质相似,直接分离出α-烯烃非常困难且代价高昂,目前只能将其加氢转化为油品,造成优质资源的巨大浪费。山西煤化所曹直研究员团队提出将煤制油初级产品中长链α-烯烃经氢甲?;ㄏ蜃懈咛际环矫媸迪至嗣褐朴统跫恫返母吒郊又道?,另一方面降低相近碳数产物的分离难度。
曹直团队近期提出了实现烯烃氢甲酰化超高区域选择性新策略,相关研究发表在《自然》(Nature)上杂志上。近日,该团队与清华大学、中科合成油技术股份有限公司等团队合作,将该方法拓展应用到中长链α-烯烃氢甲?;小Q芯客哦油ü悄擅最钔糯鼐挤庾霸诖抗鐼FI分子筛的正弦通道内,制备出新型负载型催化剂,其在C6-C12 α-烯烃氢甲?;从χ?,实现了对目标正构醛产物超过99.7%的区域选择性,这项指标超过了目前文献报道的所有的多相催化剂和大部分均相催化剂。该团队结合球差矫正透射电子显微镜、原位X射线吸收谱和红外光谱等一系列先进表征技术,揭示了铑团簇分子筛孔道内的分布情况和局域精细结构。通过第一性原理计算,揭示了Rh团簇与分子筛骨架之间的协同效应,阐明了其对定向生成正构醛产物的内在机制。该研究不仅为设计高效、高选择性长链α-烯烃氢甲酰化催化剂提供了一种创新方案,也为多孔材料封装金属团簇催化剂的可控合成和催化应用提供了新的思路。
5月15日,相关研究成果发表在《自然-催化》(Nature Catalysis)上。本研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中科合成油技术股份有限公司研究基金等的支持。
相关论文链接:
Nature:https://www.nature.com/articles/s41586-024-07342-y
Nature Catalysis?:https://doi.org/10.1038/s41929-024-01155-y?